Les collections ont été rassemblées à partir du milieu du XIXe siècle par la ville de Dinan. Un fonds de "curiosités" (collections minéralogiques, animaux empaillés, sculptures médiévales) a été acquis en 1850 auprès d'un Italien érudit, Luigi Odorici. A la fin du XIXe siècle, des dépôts de l'Etat sont venus enrichir les collections. Celles-ci se sont ensuite élargies, pendant le deuxième tiers du XXe siècle, de bois polychromes, d'estampes et d'une collection d'ethnographie. La nouvelle politique d'acquisition, menée à partir de 1979, cherche à présenter l'histoire de la ville et de sa région. Le musée se tourne également vers certains métiers traditionnels afin d'en permettre l'utilisation au public.